Si quieres eliminar una fotografía de un álbum concreto y de la biblioteca general al mismo tiempo, todo lo que tienes que hacer es:
Seleccionar la foto
Mantener apretado Comando y Opción (Parece que presionar sólo opción también sirve) y presionar Borrar (o la tecla Retroceso).
Esto hace que desaparezca(n) del álbum y de la biblioteca, aunque no las borra del todo. Las manda a la Papelera de iPhoto (distinta de la del Sistema) donde se quedarán hasta que escojas, en el menú Archivo, Vaciar papelera.
Esta combinación de teclas también funciona en iTunes.
Fuente: Mac OS X Hints
Guau! Llevo años buscando esa combinación, lo de borrar en iPhoto + iTunes me parecía lo más incómodo del mundo… ahora ya no.